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十大网赌信誉网站在锂电池中氧离子不同电子态的光谱表征研究取得重要进展
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      随着日常电子产品、电动汽车、基于太阳能等分布式可再生能源发电系统、电网调峰、便携式医疗设备、航空航天、国家安全等领域的飞速发展,迫切需要具有高能量密度、高功率密度、长寿命的可充放储能器件。锂离子电池因其诸多优点,成为研究的重要方向。正极材料是锂离子电池的核心部分,直接决定了锂电池的能量密度、充放电循环性能、安全性、成本等。目前研究表明在正极材料的脱嵌锂过程中,电荷补偿不仅仅依靠过渡金属离子的得失电子完成,氧离子也能参与电极氧化还原反应。但是目前对于氧离子参与电极氧化还原反应的机理存在争议。对于氧离子参与电极氧化还原反应机理研究正确与否的前提是能够直接探测并理解与氧氧化还原反应相关的关键电子态信息。基于同步辐射软x射线光谱可以直接测量费米能级附近的占据态、未占据态以及可能存在的相互作用,可以为探测和理解过渡金属氧化物电池材料中的氧氧化还原反应的提供关键信息。

      推荐赌博APP十大排行潘锋教授团队与美国伯克利国家实验室及斯坦福大学合作,通过利用软X射线共振非弹性散射谱(mRIXS)并结合第一性原理计算,对Li2O、Li2CO3、特别是Li2O2中不同氧化态的氧离子进行光谱表征,并对其不同光谱特征峰进行理论解释。在Li2O和Li2CO3中,由于氧离子处于负二价,其mRIXS光谱特征峰全部来自于价带衰变(valence band decay)。然而,在Li2O2中氧呈现负一价,体系中存在部分未占据的O-2p态,从而导致mRIXS过程中产生了特定的带内激子特征峰。在光谱中此带内激子特征峰特具有特定的能量范围,该能量特异性能将非负二价氧化态氧特征峰从吸收光谱中占主导地位的过渡金属/氧杂化特征峰中分离出来,从而为探测和理解过渡金属氧化物电池材料中的氧氧化还原反应提供了关键线索。上述研究成果发表于国际著名物理化学期刊The Journal of the Physical Chemistry Letters上(J. Phys. Chem. Lett. 2018, 9, 6378-6384; Nature Index期刊, IF=8.709)。

图1. 过氧化锂O mRIXS光谱中存在带内激子特征峰

      本工作由十大网赌信誉网站潘锋教授、美国伯克利国家实验室杨万里研究员以及美国斯坦福大学Thomas P. Devereaux教授指导十大网赌信誉网站博士生卓增庆、斯坦福大学博士后Chaitanya Das Pemmaraju共同完成。以上工作得到了国家材料基因组重大专项(2016YFB0700600)、国家自然科学基金(Nos. 21603007)的资助支持。

      文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.8b02757

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